Als Bestandteil der Alten Sammlung zählt die Schlosskirche, die erstmals 1476 erwähnt wurde, zu den wenigen mittelalterlichen Zeugnissen in Saarbrücken. Seit 1575 ist sie evangelisches Gotteshaus. Im Zweiten Weltkrieg erfuhr sie schwerste Schäden. So wurde nach dem Kriege das eingestürzte Kreuzrippengewölbe durch eine schlichte, einfache Flachdecke ersetzt. Von ganz besonderer Tragik ist, dass der Apostelzyklus von Jacques Pierrard de Coraille (1670-1725/26) den Weltkrieg zwar überstanden hatte, aber nach dem Krieg bewusst zertrümmert wurde. Erhalten blieben nur fünf Fragmente, die seit 2004 im Langhaus präsentiert werden. Dieses Jahr markiert denn auch die Eröffnung der neu eingerichteten Schlosskirche als Museum, in der seitdem zahlreiche mittelalterliche Kleinfunde gezeigt werden. Abgesehen davon liegt ein großer Schwerpunkt der Sammlung in den mittelalterlichen Skulpturen, insbesondere in denen lothringischer Madonnen (14. Jahrhundert).

Unübersehbar stellen die beiden erhaltenen Monumentalgrabdenkmäler von Jacques Pierrard de Coraille (1699-1700) sowie das spätbarocke Grabmal des Fürsten Wilhelm Heinrich von Nassau-Saarbrücken - Auftraggeber des Schlossneubaus (seit 1748) - einen Höhepunkt dar. Die Schlosskirche ist zudem Grablege verschiedener Grafen und die der beiden Fürsten von Nassau-Saarbrücken.